日前，四川理工大學(xué)張曉杰研究員團隊與南京大學(xué)史晶晶副校長共同在ACS&上發(fā)表了題為“Ring-of: -High-Li-S”的文章。 在本文中，碳納米管（TLP@CNT）通過硫代香豆素的親核開環(huán)聚合原位包覆，用作鋰硫電池的負(fù)電極負(fù)載硫骨架。 TLP@CNT可與硫和多硫化氫產(chǎn)生強SS共價鍵，從而有效抑制“穿梭效應(yīng)”。 整個反應(yīng)具有高效、快速、無催化劑、無副產(chǎn)物的特點。
本文要點
TLP@CNT表面的吡啶可以錨定硫和長鏈多硫化氫生成SS共價鍵，為負(fù)載單質(zhì)硫提供豐富的錨定中心。 TLP@CNT/S中的SS鍵在放電時可以斷裂成Li2S，充電時S2-形成長鏈硫的可逆過程，從而抑制可溶性多硫化氫引起的“穿梭效應(yīng)”。
圖2 復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)表征
電物理特性表明，TLP@CNT/S 陽極具有更快的氧化還原反應(yīng)動力學(xué)，并表現(xiàn)出快速的電荷轉(zhuǎn)移和離子擴散速率。 這些優(yōu)異的性能主要是由于硫錨定和吸附多硫化氫的富電子給電子體（如-NH2、-CO(NH)-）的雙重作用，有效地抑制了多硫化氫的“穿梭效應(yīng)”。 TLP@CNT/S負(fù)極在1C倍率下循環(huán)500次后的放電比容量保持率為80.88%，單循環(huán)衰減率低至0.038%。
圖3 復(fù)合材料的吸附實驗
圖4 鋰硫電池電物理性能測試
圖5 鋰硫電池電物理性能測試和可逆性測試
為了更好地理解TLP@CNT復(fù)合材料對多硫化氫的轉(zhuǎn)化，本文進(jìn)行了密度泛函理論（DFT）估計。 模擬了循環(huán)過程中S8和Li反應(yīng)生成多硫化氫以及多硫化氫降解為Li2S的過程。
圖6 DFT理論估計
這項工作對于制備用于高性能鋰硫電池的硫主體材料具有重要價值，甚至可以預(yù)期這些策略可以應(yīng)用于硫化學(xué)的其他領(lǐng)域，如隔膜、粘合劑、自疤痕材料、 ETC。
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